環境空氣顆粒物來源解析范文

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《河北工業科技雜志》2015年第二期

1材料與方法

1．1樣品的采集根據石家莊市地形、氣象、環境等影響因素，采樣點的布設與國控空氣自動監測點位位置相同，選取高新區、化工學校、監測中心、西北水源、五十四所、西南高教6個點位作為受體樣品采集點，采樣高度為5～20m，見圖1。采樣儀器為武漢天虹TH－150系列智能中流量采樣器，流量為100L／min，每個監測點放置分別裝有TSP，PM10和PM2．5切割器的采樣器各兩臺，切割器水平距離為3m，同步采集TSP，PM10和PM2．5樣品。采樣濾膜為直徑90mm的聚丙烯濾膜和石英濾膜，有效直徑為80mm。采樣時間為2013－02－06—2013－02－19，每天連續采樣20h，共采集聚丙烯濾膜和石英濾膜各228份。

1．2樣品分析對受體樣品進行了無機元素分析、水溶性離子分析和碳分析。其中無機元素分析包括Na，Mg，Al，S，K，Ca，Ti，V，Cr，Mn，Fe，Co，Ni，Cu，Zn，As，Cd，Hg，Pb，Si等金屬單質及非金屬單質。用采集大氣顆粒的聚丙烯濾膜經高氯酸－硝酸－電熱板消解法處理，Si使用氫氧化鉀消解法進行處理，冷卻過濾后制備成樣品溶液。采用美國安捷倫公司的Agilent7700x型電感耦合等離子體質譜儀分析各元素含量。水溶性離子分析包括陽離子和陰離子兩類，其中陽離子包括Na＋，K＋，Mg2＋，Ca2＋，NH＋4等成分，陰離子包括F－，Cl－，NO－3，SO2－4等成分。將采集大氣顆粒的石英濾膜，以超純水為溶劑超聲波提取，用離子色譜分離測定提取液中無機陰陽離子的含量。使用DionexICS－2000離子色譜儀分析無機陰離子，使用Dionex600離子色譜儀分析無機陽離子。碳分析主要分析碳元素在顆粒物中的不同存在形態，包括元素碳（EC）和有機碳（OC）。碳分析采用TOR（熱光反射法），將采集大氣顆粒的石英濾膜使用美國沙漠研究所的DRI2001A型熱光碳分析儀分析EC和OC濃度，TC（總有機碳）為EC和OC的加和。

2結果與討論

2．1顆粒物質量濃度分析觀測期間石家莊市顆粒物TSP，PM10和PM2．5日均質量濃度變化范圍分別是249～696，157～571和133～488μg／m3，說明石家莊市大氣顆粒物污染嚴重。采樣期間顆粒物TSP，PM10和PM2．5濃度變化見圖2。可以看出不同粒徑顆粒物濃度變化趨勢基本一致，相關性分析顯示，采樣期間PM10同TSP濃度的相關系數為0．99，PM2．5同PM10質量濃度的相關系數為0．94，PM2．5同TSP質量濃度的相關系數為0．92，說明PM10與TSP的來源更為相似，而細粒子PM2．5的來源有一定的差異。從各粒徑顆粒物質量濃度比值來看，PM10／TSP的均值為0．85，PM2．5／PM10的均值為0．74。所有采樣點的PM10／PM10－TSP，PM2．5／PM2．5－10比值都大于1，說明細粒子在顆粒物中占有主導地位。

2．2顆粒物中無機元素分析對石家莊市環境空氣TSP，PM10和PM2．5樣品中無機元素含量的測定結果進行統計分析，詳細結果見表1。采樣期間各粒徑中Na，Mg，Al，Ca，Si，Fe，S，K，Pb等元素占所測無機元素總質量的90％以上。本研究中選擇Fe作為參比元素，背景元素取河北省A層土壤背景值［12］。通過富集因子分析（見圖3），Cu，Cd，Pb，Co，Ni，Zn，V等元素富集因子都遠遠大于人為污染判斷值10，Cu，Cd富集系數超過了1000，說明這些元素受人為污染嚴重。

2．3顆粒物中水溶性離子分析采樣期間顆粒物TSP，PM10和PM2．5樣品中水溶性組分質量濃度見表2，陰離子中質量濃度最高的是SO2－4，質量濃度均值在50μg／m3以上。陽離子中質量濃度較高的是NH＋4，質量濃度均值大于20μg／m3。從表3可以看出，Mg2＋在PM2．5中的含量較低，在PM10中的含量最高，其他離子在PM2．5中所占的比例較高，說明水溶性組分在細粒子中有較大的比例。顆粒物中SO2－4，NO－3和NH＋4的含量較高，在TSP，PM10和PM2．5中所占比例分別達到了32．15％，33．70％和42．70％。SO2－4，NO－3和NH＋4主要是由其前體物SO2，NOx和NH3等氣態污染物在大氣中發生化學反應生成的，容易被細粒子吸附。不同粒徑中水溶性離子各組分的分布情況見圖4，除了Mg2＋以外，其余組分在粒徑小于2．5μm的顆粒中所占比例都超過了60％，在小于10μm的粒徑中都超過了85％，說明水溶性組分多存在于細粒子中。

2．4顆粒物中碳組分分析有機碳和元素碳是顆粒物中含量較多的成分，采樣期間TSP，PM10和PM2．5中碳組分質量濃度分析結果見表4。其中OC質量濃度均值分別為39．31，36．19和28．34μg／m3；EC質量濃度均值分別為14．22，12．86，10．28μg／m3。其中90％以上的OC，EC和TC存在于粒徑小于10μm的顆粒物中，有70％～80％的成分都存在于粒徑小于2．5μm的細粒子中，說明含碳物質在細顆粒物中的累積效應更為明顯。有研究認為，當ρ（OC）／ρ（EC）的值超過2．0時，即表明二次有機碳（SOC）的存在［15］。SOC的估算通常在總有機碳中扣除一次有機碳，

3結語

通過對石家莊市大氣顆粒物TSP，PM10和PM2．5的質量濃度及其無機元素、水溶性離子、OC和EC的分析測定，探討了石家莊市大氣顆粒物污染水平及其特征，研究結果如下。1）觀測期間TSP，PM10和PM2．5日平均質量濃度范圍分別為249～696，157～571和133～488μg／m3，表明石家莊市地區冬季顆粒物污染嚴重。2）石家莊市不同粒徑顆粒物中各種元素的含量存在一定差異，Na，Mg，Al，Ca，Si，Fe，S，K，Pb等元素含量較高。通過富集因子分析，Cu，Cd，Pb，Co，Ni，Zn，V等元素富集系數較高，受人為污染嚴重。3）石家莊市TSP，PM10，PM2．5中水溶性離子平均質量濃度為158．82，147．31，127．84μg／m3，污染水平較高，尤其是NO－3，SO2－4，NH＋4，說明石家莊市受二次粒子污染嚴重。4）石家莊市大氣顆粒物TSP，PM10，PM2．5中碳組分質量濃度均值分別為53．53，49．05和38．62μg／m3，存在二次有機碳污染。石家莊市大氣顆粒物受人為污染嚴重，且來源復雜，只注重單一來源治理無法解決問題，因此應采取各種手段，多管齊下，綜合治理城市大氣污染。

作者：任毅斌康蘇花楊麗杰趙鑫高康寧單位：西北農林科技大學機電學院商洛職業技術學院機電工程系長安大學信息工程學院