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《中國(guó)科學(xué)基金雜志》2015年第四期
電子具有電荷和自旋兩個(gè)重要屬性，傳統(tǒng)的半導(dǎo)體器件僅利用了電子的電荷屬性，稀磁半導(dǎo)體材料可以同時(shí)利用電子的電荷和自旋屬性，成為未來(lái)半導(dǎo)體自旋電子器件的關(guān)鍵材料之一。人們期望通過(guò)對(duì)稀磁半導(dǎo)體材料的研究獲得具有非易失、多功能、超高速和低功耗等特性的半導(dǎo)體自旋器件，這對(duì)材料和信息技術(shù)領(lǐng)域都將是一場(chǎng)質(zhì)的革命。從上世紀(jì)80年代末90年代初，人們就開(kāi)始關(guān)注Mn摻雜III—V族稀磁半導(dǎo)體材料，如（In，Mn）As和（Ga，Mn）As等，并設(shè)計(jì)出以其為基的半導(dǎo)體自旋相關(guān)概念型器件，如自旋發(fā)光二極管，自旋場(chǎng)效應(yīng)晶體管等。然而在過(guò)去的幾十年中，稀磁半導(dǎo)體材料并沒(méi)有得到廣泛應(yīng)用，其中一個(gè)主要原因是其居里溫度（TC）低于室溫。所以，探索TC高于室溫，且具有原子尺度均勻替代摻雜的本征稀磁半導(dǎo)體成為半導(dǎo)體自旋電子學(xué)領(lǐng)域的一個(gè)難點(diǎn)和熱點(diǎn)［5］。寬禁帶氧化物稀磁半導(dǎo)體由于具有高于室溫的TC和自旋與載流子分離調(diào)控的特性而受到人們廣泛關(guān)注［6―9］，但這些材料仍然存在一些科學(xué)問(wèn)題需要解決，主要有如何獲得穩(wěn)定的本征氧化物稀磁半導(dǎo)體，如何有效提高半導(dǎo)體自旋注入效率，室溫鐵磁性的來(lái)源和產(chǎn)生機(jī)制需要進(jìn)一步探索，自旋在半導(dǎo)體結(jié)構(gòu)中的輸運(yùn)、壽命和光、電等方法對(duì)自旋的操控還不是很清楚，以及以氧化物稀磁半導(dǎo)體為基的自旋電子器件原型還有待于人們?nèi)ピO(shè)計(jì)和研制等。因此，開(kāi)展氧化物稀磁半導(dǎo)體本征鐵磁性和自旋注入效率與輸運(yùn)特性的研究、磁性產(chǎn)生機(jī)制的探索以及初步應(yīng)用模型的設(shè)計(jì)等非常必要，這將為推動(dòng)稀磁半導(dǎo)體器件化提供重要的實(shí)驗(yàn)依據(jù)和單元雛形。
1非補(bǔ)償p－n共摻氧化物稀磁半導(dǎo)體薄膜的本征鐵磁性
一般來(lái)說(shuō)，過(guò)渡金屬元素在氧化物半導(dǎo)體中的溶解度較小，容易形成磁性金屬原子團(tuán)簇或第二相雜質(zhì)，因此制備本征氧化物稀磁半導(dǎo)體具有很大的挑戰(zhàn)性。人們嘗試不同的氧化物材料和摻雜方法來(lái)研究稀磁半導(dǎo)體的本征磁性，但都很難排除磁性原子團(tuán)簇和第二相雜質(zhì)的影響［10］。項(xiàng)目組采用非補(bǔ)償p－n共摻的方法研究了氧化物稀磁半導(dǎo)體，有效克服了磁性原子團(tuán)簇和第二相雜質(zhì)的形成，為制備具有本征鐵磁性的稀磁半導(dǎo)體材料開(kāi)辟了新的途徑。根據(jù)熱力學(xué)理論，由于p－n離子對(duì)之間存在庫(kù)侖引力，這使摻雜離子在宿主半導(dǎo)體中形成能較低，從而有效增加了其在半導(dǎo)體中的熱力學(xué)溶解度和穩(wěn)定性。從動(dòng)力學(xué)角度分析，非平衡生長(zhǎng)時(shí)，p－n對(duì)之間的庫(kù)侖引力有利于摻雜離子越過(guò)形成勢(shì)壘，也有利于其在宿主半導(dǎo)體中從間隙位置進(jìn)入替代位置，從而增加了摻入離子在替代位的濃度。可見(jiàn)，利用非補(bǔ)償p－n共摻可以增大摻雜離子在宿主半導(dǎo)體中的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)溶解度，有效阻止過(guò)渡金屬離子的團(tuán)聚和化合，形成均相稀磁半導(dǎo)體。以ZnO薄膜為例，以Mn為p型摻雜劑，Ga，Cr和Fe為n型摻雜劑對(duì)ZnO進(jìn)行非補(bǔ)償p－n共摻，可以得到均勻單相結(jié)構(gòu)的本征ZnO稀磁半導(dǎo)體。圖1（a）為Mn／Ga共摻ZnO薄膜的高分辨透射電鏡圖，沒(méi)有發(fā)現(xiàn)任何團(tuán)簇和第二相雜質(zhì)。由于摻雜均勻性和替代位離子濃度的提高使其鐵磁性得到明顯加強(qiáng)，如圖1（b）所示［13］。非補(bǔ)償p－n共摻的另一個(gè)優(yōu)點(diǎn)是可以通過(guò)控制摻入p型和n型摻雜劑的摩爾比有效調(diào)控其載流子類(lèi)型和濃度，在實(shí)現(xiàn)局域自旋的同時(shí)調(diào)節(jié)載流子濃度。所以，非補(bǔ)償p－n共摻的方法既可以降低體系能量，增加過(guò)渡金屬元素的摻雜濃度，實(shí)現(xiàn)氧化物稀磁半導(dǎo)體的本征鐵磁性，同時(shí)還可以調(diào)控體系的載流子濃度和磁性大小。
2氧化物稀磁半導(dǎo)體中缺陷和載流子對(duì)磁性的貢獻(xiàn)
自從2000年Dietl等預(yù)言ZnO基稀磁半導(dǎo)體的TC可以達(dá)到室溫以來(lái)，人們已經(jīng)通過(guò)各種實(shí)驗(yàn)方法在過(guò)渡金屬摻雜的氧化物稀磁半導(dǎo)體中實(shí)現(xiàn)了TC高于室溫的鐵磁性。然而，對(duì)于稀磁半導(dǎo)體的鐵磁性來(lái)源一直沒(méi)有形成統(tǒng)一的認(rèn)識(shí)，存在較多的理論解釋?zhuān)热巛d流子誘導(dǎo)磁性理論、束縛磁極子理論［以及電荷轉(zhuǎn)移鐵磁性理論［17］等。在這些氧化物稀磁半導(dǎo)體磁性來(lái)源的理論解釋中，都分別涉及到材料的載流子濃度和缺陷。項(xiàng)目組在結(jié)合氧化物稀磁半導(dǎo)體實(shí)驗(yàn)研究的基礎(chǔ)上，通過(guò)構(gòu)建雙磁極子模型，計(jì)算了兩個(gè)束縛磁極子間隔距離不同時(shí)的鐵磁穩(wěn)定化能，如圖2所示。氧空位缺陷是形成局域束縛磁極子必不可少的，而載流子則扮演著雙重作用，既能增強(qiáng)束縛磁極子的穩(wěn)定性，又能調(diào)控磁極子間產(chǎn)生長(zhǎng)程鐵磁相互作用。由此提出了載流子調(diào)控束縛磁極子間產(chǎn)生長(zhǎng)程鐵磁性的模型，這個(gè)模型綜合了載流子誘導(dǎo)和束縛磁極子模型的優(yōu)點(diǎn)，對(duì)進(jìn)一步闡明氧化物稀磁半導(dǎo)體中磁性產(chǎn)生機(jī)制有一定貢獻(xiàn)。
3氧化物稀磁半導(dǎo)體的應(yīng)用
自從發(fā)現(xiàn)具有室溫鐵磁性的氧化物稀磁半導(dǎo)體以來(lái)，人們并沒(méi)有僅停留在新材料的探索和磁性機(jī)制的理解上，還初步設(shè)計(jì)了氧化物稀磁半導(dǎo)體的器件模型，以促進(jìn)其在自旋電子器件上的應(yīng)用。隧道結(jié)是研究電子自旋極化、注入與輸運(yùn)的理想模型，同時(shí)也可以在磁性隨機(jī)存儲(chǔ)器、磁性傳感器及邏輯器等器件上廣泛應(yīng)用。人們已經(jīng)在氧化物稀磁半導(dǎo)體基隧道結(jié)中實(shí)現(xiàn)了較大的低溫磁電阻效應(yīng)，并且通過(guò)優(yōu)化稀磁半導(dǎo)體／勢(shì)壘層界面以及提高勢(shì)壘層結(jié)晶質(zhì)量，使隧道磁電阻效應(yīng)一直保持到室溫，實(shí)現(xiàn)了室溫下電子自旋注入。但由于非彈性隧穿電導(dǎo)的增強(qiáng)，室溫時(shí)有效自旋注入效率非常低。項(xiàng)目組在氧化物稀磁半導(dǎo)體實(shí)驗(yàn)和理論研究基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)并制備出一種特殊“金屬磁性納米粒子核”與“稀磁半導(dǎo)體殼”的核殼結(jié)構(gòu)，這種核殼結(jié)構(gòu)彌散在半導(dǎo)體基質(zhì)中形成一種復(fù)合薄膜，如圖3（a）所示。在這種復(fù)合薄膜中獲得高達(dá)12．3％的室溫磁電阻率和37．5％的電子自旋極化率，在室溫下實(shí)現(xiàn)了有效的自旋注入和探測(cè)，如此大的室溫磁電阻效應(yīng)可能與薄膜中“稀磁半導(dǎo)體殼”的自旋過(guò)濾效應(yīng)有關(guān)。這不僅為研究金屬／半導(dǎo)體界面自旋注入指出了新的途徑，而且為新一代室溫半導(dǎo)體自旋器件的實(shí)現(xiàn)提供了可能［23，24］。與此同時(shí)，在這種復(fù)合結(jié)構(gòu)中還可以通過(guò)改變薄膜的電阻率調(diào)節(jié)其室溫磁電阻率，實(shí)現(xiàn)自旋注入效率的宏觀(guān)調(diào)控，并且制備出的一種具有大室溫磁電阻率和高透光率的復(fù)合超薄磁性金屬／半導(dǎo)體復(fù)合薄膜有望在透明自旋電子器件中得到應(yīng)用。
4小結(jié)
在氧化物稀磁半導(dǎo)體的研究中，采用非補(bǔ)償p－n共摻的方法可以有效增加摻雜離子在替代位置的濃度，實(shí)現(xiàn)自旋的高效注入，形成均相本征稀磁半導(dǎo)體，同時(shí)通過(guò)選擇非補(bǔ)償p－n對(duì)和變化其濃度來(lái)調(diào)節(jié)體系的載流子類(lèi)型和濃度，這都為實(shí)現(xiàn)稀磁半導(dǎo)體的本征鐵磁性及其性能調(diào)控提供了新的途徑。提出了載流子調(diào)控的束縛磁極子間產(chǎn)生長(zhǎng)程鐵磁性模型，進(jìn)一步闡明了氧化物稀磁半導(dǎo)體的磁性產(chǎn)生機(jī)制。另外，利用氧化物稀磁半導(dǎo)體的自旋過(guò)濾效應(yīng)，在磁性金屬／半導(dǎo)體復(fù)合結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)了高效室溫電子自旋注入。這些研究結(jié)果都為氧化物稀磁半導(dǎo)體未來(lái)在基礎(chǔ)研究上的突破和在實(shí)際半導(dǎo)體自旋器件中的應(yīng)用奠定了一定的基礎(chǔ)。
作者：全志勇 齊世飛 范九萍 江鳳仙 李小麗 許小紅 單位：山西師范大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院 磁性分子與磁信息材料教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室