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活性碳纖維表面加載催化劑工藝研討范文

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活性碳纖維表面加載催化劑工藝研討

《高科技纖維與應(yīng)用雜志》2016年第5期

摘要:

活性碳纖維表面加載催化劑工藝為研究課題,通過浸漬—煅燒法將氧化銅、氧化鈰負(fù)載至碳纖維表面,并對負(fù)載量進(jìn)行了研究、歸納和總結(jié),論證了浸漬法附著催化劑的高效與簡易優(yōu)勢。結(jié)果表明:使用浸漬法對活性碳?xì)诌M(jìn)行催化劑附著,不僅操作簡單,而且可以定量負(fù)載。實(shí)際附載量是完全負(fù)載量的1/3,呈良好的線性關(guān)系,隨著濃度的升高,催化劑的負(fù)載量也越來越高;由掃描電鏡圖可以看出采用浸漬法負(fù)載的催化劑比較均勻。

關(guān)鍵詞:

活性碳纖維;催化劑;加載工藝;研究

0引言

NOx是引起酸雨和光化學(xué)煙霧,破壞地球生態(tài)環(huán)境和影響人體健康的主要污染物之一。如何有效的去除NOx,是當(dāng)前環(huán)境保護(hù)中一個(gè)令人關(guān)注的重要課題[1~5]。現(xiàn)有研究表明,貴金屬和金屬氧化物對污染物有較高的催化活性,但同時(shí)這些催化劑對氧也有較高的親和力,這導(dǎo)致催化劑失去了基本作用。隨著人們對碳材料特性的認(rèn)識和改進(jìn),碳材料作為一種載體在催化劑制備中的應(yīng)用日趨廣泛。Subrenat等[6~9]用經(jīng)硝酸處理的活性碳纖維(ACF)作還原劑凈化NO廢氣,取得了較好的實(shí)驗(yàn)結(jié)果;中山大學(xué)的陸耘等[10~12]也初步研究了以ACF為載體的催化劑和NH3作還原劑對NO的催化還原作用。但以負(fù)載稀土元素的ACF作催化劑凈化NO的研究尚不多見。以活性碳纖維表面加載催化劑工藝研究為課題,通過浸漬—煅燒法將氧化銅和氧化鈰負(fù)載至碳纖維表面,并對負(fù)載量進(jìn)行了研究、歸納和總結(jié),最終論證了浸漬法附著催化劑的高效與簡易優(yōu)勢。

1實(shí)驗(yàn)部分

1.1實(shí)驗(yàn)材料和儀器

碳纖維:ACF由日本公司提供,為聚丙烯腈碳纖維(PAN-ACF);Cu(NO3)2˙3H2O;Ce(NO3)2˙6H2O;純水;保護(hù)氣體(氬氣);GSL-1700X-S60管式爐;真空干燥箱;化學(xué)實(shí)驗(yàn)玻璃器皿若干。

1.2催化劑的制備

1.2.1CuO/ACF催化劑制備

用電子天平稱取4份0.5gACF,將ACF分別放入不同濃度的硝酸銅溶液中進(jìn)行等體積浸漬,靜置24h。取出放置于潔凈的鼓風(fēng)干燥箱內(nèi)于85℃條件下至完全干燥。其中一組ACF放入純水中進(jìn)行相同處理,作為對照組。將4組浸漬后的ACF放置于管式電爐的陶瓷圓管中,在氬氣保護(hù)和220℃條件下使硝酸銅分解。分解完成后,停止管式電爐加熱,使CuO/ACF在氮?dú)夥諊薪禍刂脸亍7Q量冷卻至常溫的CuO/ACF,并計(jì)算實(shí)際催化劑的附著比例,制得不同CuO負(fù)載量的樣品。

1.2.2CeO2/ACF催化劑制備

采用類似方法制備CeO2/ACF催化劑,硝酸鈰的分解溫度為330℃。1.2.3CuO-CeO2/ACF催化劑制備用電子天平稱取4份0.5gACF,同樣取一組ACF作為對照組,其他3組分別放入不同濃度的Cu(NO3)2˙3H2O;Ce(NO3)2˙6H2O混合溶液中。采用類似方法制備不同負(fù)載量的CuO-CeO2/ACF催化劑。分解溫度為330℃。

2結(jié)果與討論

按照完全附著情況下配制硝酸鈰溶液,得到理論負(fù)載量為10%的CeO/ACF催化劑實(shí)際負(fù)載量為質(zhì)量分?jǐn)?shù)3.73%,此數(shù)據(jù)為多次實(shí)驗(yàn)后的均值,故具備良好的可靠性。實(shí)驗(yàn)中樣品的標(biāo)記均為理論負(fù)載量。通過多次實(shí)驗(yàn)的數(shù)據(jù)可以看出,實(shí)際催化劑的附著量應(yīng)該是假設(shè)完全附著量的約1/3,這樣的附著量與實(shí)驗(yàn)的過程簡便性比較起來是比較高的。由實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)圖1也可以看出,催化劑的附著量基本上與元素的投入量是成線性的。這為接下來制作較大面積的催化劑樣品提供了參考。同時(shí),對實(shí)驗(yàn)樣品做電鏡掃描后,得到圖像如圖2~8所示。混合系列樣品的掃描圖像同樣證明了隨著濃度的升高,催化劑的負(fù)載量也越來越高。而且使用浸漬法負(fù)載的氧化物比較均勻。從掃描圖像來看,硝酸鹽濃度30%時(shí),制作出來的樣品催化劑附著較為均勻,而且基本上附著在碳纖維的表面。實(shí)驗(yàn)中采用了浸漬法作為催化劑附著的方法,這是考慮到了浸漬法簡單易操作的優(yōu)勢,整個(gè)制作過程十分簡單,不需要投入大量的人力物力,也不需要大量的計(jì)算和假設(shè)。在整個(gè)實(shí)驗(yàn)過程中,首先藥品使用量得到了很好的控制,雖然催化劑附著效率比假設(shè)值低,但是等體積浸漬法本身控制了藥品的使用量,避免了藥品的浪費(fèi),可以采用多次浸漬法來提高催化劑負(fù)載量;其次浸漬后的廢液可以集中處理,這樣可以很簡便的降低實(shí)驗(yàn)對環(huán)境的影響。

3結(jié)論

在環(huán)境問題越來越嚴(yán)重的今天,汽車尾氣的后處理已經(jīng)變得越來越重要。對活性碳纖維附載催化劑方法進(jìn)行了探究,重點(diǎn)研究了使用浸漬法將催化劑附著在碳纖維上的過程,并通過比對,研究催化劑附著的實(shí)際比例,歸納出較為合理的催化劑溶液濃度,為進(jìn)一步測試負(fù)載稀土元素活性碳纖維降低汽車尾氣中氮氧化物的含量做準(zhǔn)備。通過多次實(shí)驗(yàn),基本確定了利用等體積浸漬法在碳纖維上附著催化劑方法的實(shí)驗(yàn)條件,并通過空白項(xiàng)的對比,排除碳纖維本身對催化劑附著的影響,最終初步探究出催化劑附著的質(zhì)量分?jǐn)?shù),為負(fù)載稀土元素催化劑的活性碳纖維工業(yè)化生產(chǎn)做好了準(zhǔn)備,鑒于其對汽車尾氣高效的催化凈化活性,必將會有廣闊的發(fā)展前景。

參考文獻(xiàn):

[2]宋慶英,騰家偉.AgCl/H-ZSM-5催化分解NO反應(yīng)及失活機(jī)理[J].工業(yè)催化,2003,11(1):37-39.

[10]陸耘,陳移山,符若文,等.以活性碳纖維為載體的催化劑對NO的催化還原作用—一.銅系催化劑[J].離子交換與吸附,1994,10(1):32-40.

[11]陸耘,陳移山,符若文,等.以活性碳纖維為載體的催化劑對NO的催化還原作用—二.鎳系催化劑[J].離子交換與吸附,1994,10(1):41-48.

[12]陸耘,陳移山,符若文,等.以活性碳纖維為載體的催化劑對NO的催化還原作用—三.銅鈷復(fù)合催化劑[J].離子交換與吸附,1994,10(2):119-126.

作者:于麗媛 朱波 單位:山東大學(xué)

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