活性碳纖維表面加載催化劑工藝研討范文

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《高科技纖維與應(yīng)用雜志》2016年第5期

摘要:

以活性碳纖維表面加載催化劑工藝為研究課題，通過浸漬—煅燒法將氧化銅、氧化鈰負(fù)載至碳纖維表面，并對負(fù)載量進(jìn)行了研究、歸納和總結(jié)，論證了浸漬法附著催化劑的高效與簡易優(yōu)勢。結(jié)果表明：使用浸漬法對活性碳?xì)诌M(jìn)行催化劑附著，不僅操作簡單，而且可以定量負(fù)載。實際附載量是完全負(fù)載量的1/3，呈良好的線性關(guān)系，隨著濃度的升高，催化劑的負(fù)載量也越來越高；由掃描電鏡圖可以看出采用浸漬法負(fù)載的催化劑比較均勻。

關(guān)鍵詞:

活性碳纖維；催化劑；加載工藝；研究

0引言

NOx是引起酸雨和光化學(xué)煙霧，破壞地球生態(tài)環(huán)境和影響人體健康的主要污染物之一。如何有效的去除NOx，是當(dāng)前環(huán)境保護(hù)中一個令人關(guān)注的重要課題[1～5]。現(xiàn)有研究表明，貴金屬和金屬氧化物對污染物有較高的催化活性，但同時這些催化劑對氧也有較高的親和力，這導(dǎo)致催化劑失去了基本作用。隨著人們對碳材料特性的認(rèn)識和改進(jìn)，碳材料作為一種載體在催化劑制備中的應(yīng)用日趨廣泛。Subrenat等[6～9]用經(jīng)硝酸處理的活性碳纖維（ACF）作還原劑凈化NO廢氣，取得了較好的實驗結(jié)果；中山大學(xué)的陸耘等[10～12]也初步研究了以ACF為載體的催化劑和NH3作還原劑對NO的催化還原作用。但以負(fù)載稀土元素的ACF作催化劑凈化NO的研究尚不多見。以活性碳纖維表面加載催化劑工藝研究為課題，通過浸漬—煅燒法將氧化銅和氧化鈰負(fù)載至碳纖維表面，并對負(fù)載量進(jìn)行了研究、歸納和總結(jié)，最終論證了浸漬法附著催化劑的高效與簡易優(yōu)勢。

1實驗部分

1.1實驗材料和儀器

碳纖維：ACF由日本公司提供，為聚丙烯腈碳纖維（PAN-ACF）；Cu（NO3）2˙3H2O；Ce（NO3）2˙6H2O；純水；保護(hù)氣體（氬氣）；GSL-1700X-S60管式爐；真空干燥箱；化學(xué)實驗玻璃器皿若干。

1.2催化劑的制備

1.2.1CuO/ACF催化劑制備

用電子天平稱取4份0.5gACF，將ACF分別放入不同濃度的硝酸銅溶液中進(jìn)行等體積浸漬，靜置24h。取出放置于潔凈的鼓風(fēng)干燥箱內(nèi)于85℃條件下至完全干燥。其中一組ACF放入純水中進(jìn)行相同處理，作為對照組。將4組浸漬后的ACF放置于管式電爐的陶瓷圓管中，在氬氣保護(hù)和220℃條件下使硝酸銅分解。分解完成后，停止管式電爐加熱，使CuO/ACF在氮?dú)夥諊薪禍刂脸亍７Q量冷卻至常溫的CuO/ACF，并計算實際催化劑的附著比例，制得不同CuO負(fù)載量的樣品。

1.2.2CeO2/ACF催化劑制備

采用類似方法制備CeO2/ACF催化劑，硝酸鈰的分解溫度為330℃。1.2.3CuO-CeO2/ACF催化劑制備用電子天平稱取4份0.5gACF，同樣取一組ACF作為對照組，其他3組分別放入不同濃度的Cu（NO3）2˙3H2O；Ce（NO3）2˙6H2O混合溶液中。采用類似方法制備不同負(fù)載量的CuO-CeO2/ACF催化劑。分解溫度為330℃。

2結(jié)果與討論

按照完全附著情況下配制硝酸鈰溶液，得到理論負(fù)載量為10%的CeO/ACF催化劑實際負(fù)載量為質(zhì)量分?jǐn)?shù)3.73%，此數(shù)據(jù)為多次實驗后的均值，故具備良好的可靠性。實驗中樣品的標(biāo)記均為理論負(fù)載量。通過多次實驗的數(shù)據(jù)可以看出，實際催化劑的附著量應(yīng)該是假設(shè)完全附著量的約1/3，這樣的附著量與實驗的過程簡便性比較起來是比較高的。由實驗數(shù)據(jù)圖1也可以看出，催化劑的附著量基本上與元素的投入量是成線性的。這為接下來制作較大面積的催化劑樣品提供了參考。同時，對實驗樣品做電鏡掃描后，得到圖像如圖2～8所示。混合系列樣品的掃描圖像同樣證明了隨著濃度的升高，催化劑的負(fù)載量也越來越高。而且使用浸漬法負(fù)載的氧化物比較均勻。從掃描圖像來看，硝酸鹽濃度30%時，制作出來的樣品催化劑附著較為均勻，而且基本上附著在碳纖維的表面。實驗中采用了浸漬法作為催化劑附著的方法，這是考慮到了浸漬法簡單易操作的優(yōu)勢，整個制作過程十分簡單，不需要投入大量的人力物力，也不需要大量的計算和假設(shè)。在整個實驗過程中，首先藥品使用量得到了很好的控制，雖然催化劑附著效率比假設(shè)值低，但是等體積浸漬法本身控制了藥品的使用量，避免了藥品的浪費(fèi)，可以采用多次浸漬法來提高催化劑負(fù)載量；其次浸漬后的廢液可以集中處理，這樣可以很簡便的降低實驗對環(huán)境的影響。

3結(jié)論

在環(huán)境問題越來越嚴(yán)重的今天，汽車尾氣的后處理已經(jīng)變得越來越重要。對活性碳纖維附載催化劑方法進(jìn)行了探究，重點研究了使用浸漬法將催化劑附著在碳纖維上的過程，并通過比對，研究催化劑附著的實際比例，歸納出較為合理的催化劑溶液濃度，為進(jìn)一步測試負(fù)載稀土元素活性碳纖維降低汽車尾氣中氮氧化物的含量做準(zhǔn)備。通過多次實驗，基本確定了利用等體積浸漬法在碳纖維上附著催化劑方法的實驗條件，并通過空白項的對比，排除碳纖維本身對催化劑附著的影響，最終初步探究出催化劑附著的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，為負(fù)載稀土元素催化劑的活性碳纖維工業(yè)化生產(chǎn)做好了準(zhǔn)備，鑒于其對汽車尾氣高效的催化凈化活性，必將會有廣闊的發(fā)展前景。

參考文獻(xiàn)：

[2]宋慶英,騰家偉.AgCl/H-ZSM-5催化分解NO反應(yīng)及失活機(jī)理[J].工業(yè)催化,2003,11(1):37-39.

[10]陸耘,陳移山,符若文,等.以活性碳纖維為載體的催化劑對NO的催化還原作用—一.銅系催化劑[J].離子交換與吸附,1994,10(1):32-40.

[11]陸耘,陳移山,符若文,等.以活性碳纖維為載體的催化劑對NO的催化還原作用—二.鎳系催化劑[J].離子交換與吸附,1994,10(1):41-48.

[12]陸耘,陳移山,符若文,等.以活性碳纖維為載體的催化劑對NO的催化還原作用—三.銅鈷復(fù)合催化劑[J].離子交換與吸附,1994,10(2):119-126.

作者:于麗媛 朱波 單位:山東大學(xué)